Հայաստանի ազգային պատկերասրահի հավաքածուում ընդգրկված է Մ.Սարյանի 204 աշխատանք, որոնցից` 122-ը գեղանկարչական, 82-ը` գրաֆիկական:
Մեծ մասամբ աշխատանքները ձեռք են բերվել նկարչից, ինչպես նաև մասնավոր անձանցից: Հավաքածուն համալրվել է նաև Հայաստանի մշակույթի նախարարության և Մոսկվայում Հայաստանի մշակույթի տան ֆոնդերի միջոցով:
Գեղանկարչության հավաքածուն ընդգրկում է 1900-ական թվականների առաջին տասնամյակի աշխատանքներ, որոնց թվում են`  «Հովազներ» (1907), «Ծառերի տակ» (1907) հազվագյուտ տեմպերաները, որոնցով Մ.Սարյանը մասնակցել է «Երկնագույն վարդ» (Գոլուբայա ռոզա) ցուցահանդեսին (Մոսկվա, 1907): Այստեղ են նաև 1910-ական թվականների այնպիսի գլուխգործոցներ, ինչպիսիք են «Պարսկուհու գլխանկարը» (1910), «Եգիպտական դիմակներ» (1913), «Դիմակով կինը: Ս.Ի. Դիմշիցը» (1916) և ուրիշներ:
Հավաքածուն հարուստ է նաև  1930-1940-ական թթ. հայտնի դիմանկարներով` ճարտարագետ Ա. Թամանյանի, բանաստեղծ Ա. Իսահակյանի, արևելագետ Հ. Օրբելու, մարշալ Հ. Բաղրամյանի, ծովակալ Հ. Իսակովի և այլոց:
Գրաֆիկական աշխատանքների շարքում առանձնանում են հայկական հեքիաթների նկարազարդումներն ու  Ա.Սպենդիարյանի «Ալմաստ» օպերայի բեմական ձևավորումների և կոստյումների էսքիզները: